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      超級電容器是一種新型儲能器件，由于它功率密度高、循環壽命長、使用溫度范圍寬、應用領域廣泛等優點，受到了科學家的廣泛關注。但與鋰離子電池等二次電池相比，超級電容器的能量密度較低。如何提高超級電容器的能量密度是該領域的核心課題，而電極材料又是決定超級電容器電化學性能的關鍵因素。 石墨烯是一種具有二維結構的新型碳材料，由于它具有巨大的比表面積、超高的電導率以及優異的熱穩定性等特點，被認為是超級電容器的理想電極材料。石墨烯的理論比容量為550F/g，而實際容量則要低很多，難以滿足提升超級電容器能量密度的需要。因此，對石墨烯改性以提高其比容量很重要。本論文分別從石墨烯氮摻雜、石墨烯造孔活化，以及制備結構新穎的石墨烯/聚苯胺復合電極材料三個方面進行研究，以期得到高性能的石墨烯基超級電容器電極材料。

      主要研究工作如下：

      1.研究一種低溫制備氮摻雜石墨烯的方法。將碳酸氫銨（NH4HCO3）和氧化石墨烯（GO）放入密封的水熱釜內，在150℃條件下GO即可與NH4HCO3分解產生的NH3反應實現石墨烯的氮摻雜。考察研究了GO與NH4HCO3質量比、反應溫度及反應時間對石墨烯中氮含量的影響及氮原子結構與超級電容器電化學性能之間的關系。結果表明，增加GO與NH4HCO3質量比和反應時間可以提高氮含量，該法制備的氮摻雜石墨烯含氮量高且分布均勻。電化學性能研究表明，吡啶氮結構對提高氮摻雜石墨烯的比容量非常重要，其含量越高，石墨烯的比容量越高。該法制備的氮摻雜石墨烯電化學性能優異，在0.5A/g的電流密度下，氮摻雜石墨烯的比容量高達170F/g約是熱還原石墨烯比容量的4倍，20A/g時比容量仍保持~130F/g，10A/g循環10000次后，比容量保持率高達96.4%。

      2.以石墨為原料，用溶劑剝離法制備了缺陷少、導電性高的多層石墨烯，隨后利用噴霧干燥法將二維石墨烯片構建成了具有三維多孔結構的石墨烯微球。采用原位聚合的方法在石墨烯表面生長聚苯胺納米線，通過改變苯胺單體濃度制備了一系列聚苯胺/石墨烯微球復合材料，并對其形貌結構及電化學性能進行了研究。結果表明當苯胺單體濃度為0.05M時，聚苯胺與石墨烯微球復合均勻且材料的電化學性能最佳，20mV/s掃速下，比容量高達350F/g，100mV/s循環10000次，比容量保持率高達90.5%，而純聚苯胺容量保持率僅為32.5%。

     3.研究了一種簡單制備多孔石墨烯的方法。將金屬與氧化石墨烯混合，在惰性氣氛保護下進行高溫處理，然后用稀酸除去金屬即可得到多孔石墨烯。考察了處理溫度、保溫時間及金屬種類對納米孔形成的影響，并對多孔石墨烯的電化學性能進行了研究。結果顯示只有當溫度高達700℃及以上時，鎳才可以蝕刻石墨烯在其表面形成孔。使用金屬鐵亦可以用來制備多孔石墨烯，而在銅、鋅、鈦、鋁中則難以發生類似的造孔反應。實驗制備的多孔石墨烯具有較高的比容量，20mV/s掃速下，其比容量高達107F/g，超過還原石墨烯比容量兩倍以上。